Az ELTE Állam- és Jogtudományi Karán 1964-ben szerzett diplomát Summa cum laude minősítéssel.
Tanulmányainak befejezése után az ELTE ÁJK büntetőjogi tanszékén lett gyakornok, majd 1965 és 1969 között adjunktus. (Közben 1969-1970 években az Albert Ludwigs Egyetemen tanult, Freiburg im Breisgau-ban (NSZK).) 1979 és 1990 között docens, nevéhez fűződik az 1979-ben bevezetett új jogi kari tanterv kidolgozása. 1979-1985 évek között az ELTE ÁJK dékánhelyettese, majd 1989-1990 évek között a kar dékánja.
Részt vett az 1971. évi Btk. novella előkészítésében, és 1974–78 között tagja volt az 1978. évi Btk.-t kidolgozó kodifikációs bizottságnak, koncepciót és javaslatot készített munkatársaival az akkor időszerű törvényhozási feladatok megoldására.
1984-ben megbízást kapott a művelődési minisztertől az oktatási törvényt szerkesztő bizottság vezetésére.
Dolgozott az Igazságügyi Minisztérium Büntetőjogi Főosztályán is.
Az Országgyűlés 1990-ben a Magyar Köztársaság legfőbb ügyészévé választotta, majd 1996-ban további hat évre ismét megválasztották legfőbb ügyésszé.
2000. március 6. napján indoklás nélkül lemondott, annak ellenére, hogy megbízatása 2002 májusában járt volna csak le.
Ezt követően a büntetőjogi kodifikációért felelős miniszteri biztos volt.
Több kiadvány szerzője, társzerzője (pl. a Büntető Törvénykönyv kommentárja (I. és II., társszerzőként, 1968), Büntetőjog. Általános rész (I. és II., társszerzőként, 1973), Büntetések és intézkedések (1984), A Büntető Törvénykönyv magyarázata (I. és II., társszerzőként, 1986)).
Számos díj, elismerés - így a Szalay László Emlékérem (1988), a Németországi Szövetségi Köztársaság Érdemrendjének Nagy Érdemkeresztje Csillaggal (1995), Kozma Sándor-díj (2003), Húsz éves a Köztársaság Díj (2009), az Eötvös-gyűrű (2009) - birtokosa.
Az ELTE Állam- és Jogtudományi Kar 2014-ben ünnepi konferenciát szervezett tiszteletére a Pázmány Péter Katolikus Egyetem Jog- és Államtudományi Karával együttműködésben.
Dr. Györgyi Kálmán legfőbb ügyészként mindvégig önzetlenül támogatta, bátorította az akkoriban fiatal, 1990-ben alakult Egyesületünket. A rendszerváltás időszakában kikérte, meghallgatta az ügyészi kart reprezentáló civil szervezet véleményét. A legfőbb ügyészi tisztségéről történt leköszönését követően is számos rendezvényünket nemcsak megtisztelte jelenlétével, de azokon aktívan részt is vett, ezzel is hangsúlyozva Egyesületünk iránti elkötelezettségét.
Az Ügyészek Országos Egyesülete 2000-ben, az elsők között adományozott Dr. Györgyi Kálmán volt legfőbb ügyész részére Finkey Ferenc-díjat.
A volt legfőbb ügyészt az ügyészi szervezet a saját halottjának tekinti.
Dr. Györgyi Kálmán a jogász, az ügyész, a vezető, az ember emléke örökké szívünkben él.